文献分享95:空间限域一维自组装法无模板制备有序介孔纳米纤维及热输运 - 输水调控应用

Part 1 文章简介

传统太阳能蒸发器难以平衡高效输水与界面热局域化的矛盾。本文提出空间限域一维自组装无模板策略，电纺制备长程有序介孔纳米纤维（OMAF），通过卷绕成型构筑宏 / 介双有序圆柱气凝胶蒸发器 DOAFE。PAN/CA 不相容共混体系在高湿纺丝环境发生成核生长型相分离，静电场轴向拉伸 + 径向压缩诱导纤维内部形成规整介孔，炭黑 CB 自发迁移至纤维表面实现全光谱光吸收。双有序孔道赋予材料各向异性导热：纵向导热高保障热量直达蒸发面，横向有序介孔借助克努森效应抑制横向热散失。该结构兼具超快毛细输水与高效光热转换，1 标准光照下总蒸发速率 3.68 kg・m⁻²・h⁻¹，蒸发效率 99.53%。材料耐高盐、可长效循环，户外海水淡化产水符合 WHO 标准，同时可降解有机染料与含油废水，为高性能可持续太阳能水处理提供新型多级纤维材料方案。

Part 2 创新点

1. 无模板空间限域自组装介孔纤维：无需模板，利用 PAN/CA 热力学不相容 + 静电场空间限域，一步制备纤维内长程有序介孔，突破传统模板法工序繁琐、材质受限难题。

2. 宏 / 介双有序各向异性导热结构：宏观定向纤维通道 + 纤维内规整介孔协同，实现热量定向纵向输运、横向隔热，从结构上解决输水与热损耗固有权衡矛盾。

3. 炭黑原位自富集机制：相分离过程排斥力 + 介电泳效应驱动 CB 自动富集纤维表层，最大化光捕获，无需后改性即可实现近 98.45% 全光谱吸光。

4. 自适应毛细输水体系：微米大通道快速输水，37 nm 介孔产生强毛细吸力，维持超薄液膜，降低蒸发焓、抑制过量进水带来的热损耗。

5. 宽工况稳定多功能应用：25 wt% 高盐溶液长期无积盐，可降解有机 / 乳化污水，户外稳定产水，兼具蒸发发电潜在拓展价值。

Part 3 制备流程

1. 纺丝溶液配制：不同配比 PAN/CA 粉末溶于 DMF，优选 13:2 体系添加 4 wt% 炭黑，室温搅拌 3 h、超声 1 h 实现均匀分散；纯 PAN 溶液作为对照组。

2. 定向静电纺丝：纺丝舱恒温 23 ℃、相对湿度 80%；电压 30 kV，供液速率 5 mL/h，1000 rpm 高速滚筒收集取向纤维，分别制备 CB@OMAF（有序）、CB@RMAF（无序对照）纤维膜。

3. 三维蒸发器成型：纤维裁切、预压除静电，统一卷绕成圆柱，PTFE 模具径向限域；0.3 mol/L NaOH 乙醇溶液碱处理 30 min 提升亲水性，水洗真空干燥得到 DOAF、RMAFE 两种蒸发器。

4. 材料多尺度表征：SEM/TEM 观测微观孔道；SAXS、BET 分析介孔有序度与比表面积；UV-Vis-NIR 测吸光；热导仪测试各向异性导热；红外相机观测输水与升温；XPS、EDS 表征元素分布。

5. 蒸发与应用性能测试：氙灯模拟太阳光，测试不同光强、盐浓度下蒸发速率；动态毛细输水实验；20 天长循环稳定性测试；甲基橙、亚甲基蓝、乳化废水净化实验；上海户外全天淡化实测；COMSOL、分子动力学模拟传热与相分离过程。

图 1 DOAFE 设计、制备与综合性能总图

概要：图 1 系统展示材料设计逻辑、全制备流程、微观形貌与核心性能对比。a 原理图阐释双有序结构双重优势：宏观对齐纤维构建纵向输水通道，纤维内部长程介孔产生各向异性导热，纵向高效传热供给蒸发界面，横向介孔抑制热扩散，同时炭黑表层实现全光谱光热捕获，集定向热管理与自适应输水于一体。b 完整工艺路线：PAN/CA 共混纺丝→高湿相分离生成有序介孔纤维→高速滚筒收集取向膜→裁切卷绕限域成型→碱亲水改性。c 实物为圆柱型 DOAFE，插图截面可见紧密层叠纤维网络；d 单层纤维 SEM 呈现平行排布微米通道；e 单根纤维表面均匀负载炭黑，截面 TEM 插图显示内部贯通有序介孔；f 高分辨 TEM 直观验证纤维内长程介孔阵列。g 干湿态红外测温证明 DOAFE 界面升温更高，热截留能力优异；h 多物理场仿真呈现界面集中的碗状温度场，横向侧温显著更低；i20 次循环蒸发速率几乎无衰减，长效稳定；j 与近年文献五维度横向对比，蒸发效率、抗盐、热管理综合性能全面领先。整套图表从设计、合成、微观结构到性能全方位验证双有序架构的独特优势，奠定全文结构 - 性能构效关系基础。

图 2 纤维相分离机理与孔结构表征

概要：图 2 聚焦有序 / 无序纤维形成差异与介孔有序性定量表征。a 分子动力学模拟对比纯 PAN、PAN/CA 体系吸湿相分离行为：纯 PAN 发生无规旋节分解形成随机孔；PAN 与 CA 热力学排斥，CA 亲水基团捕获水分子，在静电轴向拉伸、径向压缩下定向成核，生成一维长程介孔。b 两类纤维生长机理示意图直观区分随机 RMAF 与空间限域有序 OMAF 的相分离路径。c、d 依次为 RMAF、OMAF 透射图，前者孔洞杂乱无章，后者排布规整；对应 SEM 显示炭黑在有序纤维表面分布更均匀。e、f 二维 SAXS 图谱与方位角拟合曲线，OMAF 取向因子高达 0.83，RMAF 仅 0.23，定量证明介孔高度各向异性；g 氮气吸附脱附曲线显示 OMAF 比表面积、孔容显著优于对照组。同时验证炭黑掺杂不破坏原有介孔有序度，溶剂、聚合物配比调控实验佐证 80% 湿度、13:2 配比是最优制备条件，从分子模拟到实测试验完整阐明无模板有序介孔生成的核心机理。

图 3 各向异性热管理与光热性能

概要：图 3 揭示双有序孔道调控热量输运的内在机理。a 传热示意图解释横向隔热机制：37 nm 介孔小于空气分子平均自由程，克努森效应抑制气体对流，大量固 - 气界面产生卡皮查阻力散射声子，大幅降低横向热导率；纵向连续纤维通路实现高效热量传导。b 干湿状态下 X、Y 双方向导热系数对比，DOAFE 导热各向异性远强于无序 RMAFE；c 各向异性比值直观体现定向孔道隔热增益。d 全波段吸收谱，炭黑改性 DOAFE 吸收率达 98.45%，广谱光捕获能力突出。e 光照温度曲线，同等辐照下 DOAF 界面稳态温度更高、降温更缓慢，隔热储热性能优异。f 实时红外热成像记录升温全过程；g、h、i 多物理场二维、三维温度仿真，DOAF 热量高度集中在上层蒸发区，侧壁低温抑制无效热流失。有序纳米介孔与宏观定向纤维协同构建定向传热通道，光热填料最大化太阳能利用，从热学理论与实验双重解释材料超高蒸发效率来源。

图 4 毛细输水与蒸发动力学性能

概要：图 4 围绕自适应输水与蒸发效率展开定量测试。a 水接触角，碱改性 DOAF 完全超亲水，保障快速润湿；b 红外追踪水爬升，DOAF 仅 132 s 即可完成 40 mm 高度输水，远快于无序对照，归因于微米通道低阻力输送 + 纳米介孔强毛细负压协同。c 饱和含水率测试，DOAF 维持稳定低持水量，避免过量进水带走热量。d 蒸发测试装置示意图；e 标准太阳光下质量损失曲线，DOAF 蒸发速率 3.68 kg・m⁻²・h⁻¹；f 暗态对照证明光热是核心驱动力；g 综合蒸发效率高达 99.53%。能量平衡核算显示材料可捕获环境低温热能形成冷蒸发辅助增益；h 与国内外主流蒸发器横向对比，本体系速率与效率优势显著。多级毛细结构构建动态超薄液膜，同步实现充足供水与最小化界面热损耗，完美解决传统材料 “输水多则热流失、少则供能不足” 的矛盾。

图 5 实际应用综合性能

概要：图 5 验证材料真实工况实用性。a20 天长循环质量变化曲线，3.5 wt% 盐水体系性能无衰减，25 wt% 高盐仍稳定；b 表面铺盐自溶解实拍，多级通道驱动盐分回流无堵塞。c 有机染料、乳化油水处理前后对比，溶液完全脱色，污染物去除彻底。d 海水淡化蒸发速率稳定；e 原水与产水离子浓度检测，Na⁺、Mg²⁺等全部降至 WHO 饮用水标准限值以下。f 户外实景搭建蒸发装置；g 日间光照强度与实时产水量同步变化，全天累计产水优异。同时补充经济与生命周期评估，原料成本低廉、碳足迹更低；该三维双有序框架还可拓展蒸发发电、环境修复等多功能场景。长周期抗盐、多类废水净化、自然光稳定产水三大优势证明材料具备规模化海水淡化、分布式净水工程落地潜力。

Part 5 全文总结

本文提出空间限域一维自组装无模板策略，利用 PAN/CA 不相容共混体系静电纺丝制备长程有序介孔纳米纤维，卷绕成型得到宏 - 介双有序 DOAFE 太阳能蒸发器。高湿诱导定向相分离，静电场拉伸压缩生成规整纳米孔，炭黑相分离自发富集纤维表层实现超高全光谱光吸收。双有序结构产生显著导热各向异性，纵向定向输运热量、横向介孔阻断热损耗；微米 - 纳米多级毛细通道自适应供水，维持超薄蒸发界面，大幅降低蒸发焓。1 标准光照下蒸发速率 3.68 kg・m⁻²・h⁻¹，效率 99.53%，可耐受超高盐度并长效循环，高效净化有机、乳化污水，户外自然光产水达标饮用水标准。该无模板可纺策略为定向热管理多级纤维蒸发材料提供全新设计范式，在海水淡化、分布式净水、多功能能源界面领域具备广阔应用前景。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.76446.

引用：H. Zhao, S. Wang, L. Tang, Z. Lin, Y.A. Skorik, J. Yu, B. Ding, Template‐Free Synthesis of Long‐Range Ordered Mesoporous Nanofibers Enabled by Spatial‐Confinement‐Directed 1D Self‐Assembly Strategy for Thermal‐Water Management, Adv. Funct. Mater. 0 (2026) e76446.

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