全球水资源日益受到难降解新兴污染物威胁，高级氧化技术（如过氧单硫酸盐活化）前景广阔，但催化剂发现长期依赖试错。本研究开发了多智能体AI系统ECOMATS，整合知识图谱与七个微调大语言模型，自主设计出高效PMS活化催化剂。其中代表催化剂(FeTCPP)Co2(MeIm)2在5分钟内降解90.5%的全氟辛酸（PFOA），并在宽pH及实际废水中表现优异，为AI驱动的环境材料设计提供了新范式。

研究背景：净水催化剂发现的困境

高级氧化工艺（AOPs）是降解水中顽固有机污染物的重要手段，其中基于过氧单硫酸盐（PMS）的活化技术因氧化电位高（2.5–3.1 V）、自由基半衰期较长（30–40 μs）以及pH耐受范围宽而备受关注。然而，寻找高效的PMS活化催化剂长期依赖劳动密集型的试错实验，材料发现过程缓慢且充满偶然性。这一瓶颈不仅限制了水处理技术的进步，也使得应对全氟化合物等新兴污染物面临巨大挑战。

近年来，人工智能驱动的科学发现（AI4S）为材料研发带来了新机遇，尤其是大语言模型（LLMs）在推理和知识整合方面展现出独特优势。但如何平衡AI生成候选材料的“新颖性”与“准确性”，仍是制约其实际应用的关键难题。南京大学团队在本研究中构建了多智能体AI系统ECOMATS，尝试打破这一僵局。

方法亮点：ECOMATS多智能体如何工作

ECOMATS的核心是七个经过微调的大语言模型（LLMs），它们各司其职：知识提取代理（EA）从超过6000篇PMS活化研究文献中抽取材料、性能与机理数据，结合知识图谱构建结构化数据库；候选设计代理（CDA）根据用户需求生成催化剂候选并解释设计理由；评估筛选代理（ASA）从五个维度对候选进行打分；任务组织代理（TOA）负责解析用户意图并调度工作流；合成指导代理（SGA）提供合成路线建议。这种多代理协作框架将材料设计的“创意”与“评估”分开，既保证了候选的多样性，又通过多重审查提高了可靠性。

值得一提的是，ECOMATS采用了一套五维评估框架（催化性能、经济可行性、环境友好性、技术可行性和可合成性），并引入三重代理盲审系统：三个独立的ASA在“低温”参数下对同一候选进行并行评分，再通过一致性得分融合得出综合排序。论文中的图2通过Sankey图、元素分布热图和排名曲线验证了该评估体系在区分高质量与低质量候选方面的有效性，表明系统不仅能生成候选，还能筛选出真正有潜力的材料。

图1 Structure and functions of ECOMATS. a, The EA extracts key parameters from 6,000+ literature studies with the cooperation of APIs, and the structured information is stored in the format of JSON, which is integrated with 100,000+ relevant literature studies in the wastewater treatment domain to construct knowledge graphs (KGs). Temp, temperature. b, The CDA generates candidates according to the user’s demand and explains why. c, The OSA conducts multi-objective optimization of the operational parameters and outputs the suggested parameters. d, The MMA investigates the mechanism via reasoning

图2 Evaluating the ECOMATS framework in designing PMS-activating catalysts for water purification. a, Sankey plot, summarizing the types, substrates and main ROS of the catalysts for PMS activation generated by the CDA (high-temp), CDA (low-temp) and original Qwen3-14B base model, where each agent generated 100 PMS-activating catalysts. b, Heatmap showing the frequency of elements in the candidates generated by the three agents. c, Ranking of the 100 generated candidates by the weighted score of the high-temp ASA, the weighted score of the low-temp ASA, the average score of the triple-low-temp ASA and the comprehensive score of the triple-low-temp ASA. The 100 candidates were collected from the literature and classified as high-quality (blue, 70%), low-quality (yellow, 20%) and noise (red, 10%) groups. The dashed line indicates a score of 7.0. d, Accuracy curves (the blue-to-dark-red-shaded lines) of the four agents for high-quality candidates, obtained by ranking the candidates from the highest to lowest score assigned by each agent and sequentially calculating the cumulative

ECOMATS uses a five-dimensional evaluation framework and a triple-agent blind review system with consistency-based score fusion to improve prediction reliability.

结果解读：AI设计出哪些候选？代表催化剂合成

在反设计任务中，ECOMATS生成了五个候选催化剂：（FeTCPP）Co2(MeIm)2、CoNi-BDC、AgV-MoS2、FeCo-GrN和FeCo-g-C3N4。图3以雷达图形式展示了每个候选在五个维度上的得分，帮助研究者直观比较。理论计算进一步表明，这些候选的d带中心位于PMS活化的最佳范围内，为后续实验提供了坚实的理论依据。

研究团队选择代表性催化剂（FeTCPP）Co2(MeIm)2进行合成与验证。该催化剂由铁卟啉（FeTCPP）与钴-甲基咪唑配位组装而成，合成路线如图4a所示。扫描电子显微镜（SEM）、能量色散X射线光谱（EDS）映射、X射线光电子能谱（XPS）以及X射线吸收近边结构（XANES）等手段确认了催化剂的形貌与元素化学态（图4b–e）。这些表征不仅证实了材料的成功制备，也为理解其催化活性位点提供了微观信息。

图3 Inverse design of PMS-activating catalysts using ECOMATS.  a–e, The five PMS-activating catalyst candidates generated by ECOMATS: (FeTCPP)Co2(MeIm)2 (a), CoNi-BDC (b), AgV-MoS2 (c), FeCo-GrN (d) and FeCo-g-C3N4 (e). (i) Radar charts that show the scores of five the candidates in catalytic performance, economic viability, environmental friendliness, technical

图4 Synthesis and characterization of the ECOMATS-designed (FeTCPP)Co2(MeIm)2 catalyst. a, Schematic illustration of the synthesis of (FeTCPP)Co2(MeIm)2. b,c, Scanning electron microscopy (SEM) (b) and EDS mapping (c) images of (FeTCPP)Co2(MeIm)2. d, Co 2p XPS spectra of (FeTCPP)Co2(MeIm)2.  e, Normalized Fe and Co K-edge XANES spectra of (FeTCPP)Co2(MeIm)2.

Using this integrated approach, we identified several promising catalyst candidates, with theoretical calculations showing that their d-band centres fall within the optimal range for peroxymonosulfate activation.

结果验证：5分钟降解PFOA与实际废水应用

在PFOA（全氟辛酸，一种典型的持久性有机污染物）降解实验中，（FeTCPP）Co2(MeIm)2/PMS体系展现出惊人的反应速率：在催化剂投加量0.1 mg/mL、PMS浓度1 mM、PFOA初始浓度5 ppm的条件下，仅5分钟即实现90.5%的PFOA去除（图5d）。电子顺磁共振（EPR）和开路电位（OCP）测试揭示了反应中产生的活性氧物种，包括硫酸根自由基（SO4·−）、羟基自由基（HO·）和单线态氧（1O2），表明该催化剂能够高效活化PMS（图5a-c）。此外，在pH 3–11的宽范围内，催化剂均保持较高的去除效率（图5e），展现了良好的pH适应性。

更令人鼓舞的是，该催化剂在实际废水中的应用潜力。研究团队从中国31个省份的污水处理厂（WWTPs）采集实际出水，在相同条件下进行PFOA降解测试，去除效率达到84.3–91.8%（图5j），且处理水中铁、钴离子浓度极低，表明催化剂稳定性良好（图5h）。在膜负载的流动式处理装置中，催化剂也实现了连续运行下的有效去除（图5g），进一步验证了其工程化前景。与文献报道的其他PMS活化催化剂相比，（FeTCPP）Co2(MeIm)2在反应速率、PMS用量和污染物初始浓度等综合指标上具有明显优势（图5f）。

图5 Verifying the ECOMATS-designed (FeTCPP)Co2(MeIm)2 catalyst and its practical effectiveness for PFOA degradation. a, OCP response to the addition of PMS (at t = 120 s) for a bare glassy carbon electrode (GCE) and a GCE modified with (FeTCPP)Co2(MeIm)2. b, DMPO spin-trapping EPR spectra for DMPO–SO4

(FeTCPP)Co2(MeIm)2 maintained a superior removal performance across a wide pH range of 3–11, and achieved 84.3–91.8% removal efficiencies in practical wastewater samples collected from 31 provinces across China, validating its practical applicability.

局限与展望

尽管ECOMATS展现了强大的加速材料发现能力，但本研究也存在一些局限。首先，系统的知识图谱和微调数据主要来源于已发表文献，可能对某些研究热点存在偏向，而较少关注冷门或新兴体系；其次，目前仅对五个候选中的一种进行了实验验证，其他候选的实际性能尚待检验；最后，实际水体成分复杂，催化剂长期运行中的中毒、失活和再生问题仍需系统评估。此外，AI生成的d带中心等理论预测依赖于密度泛函理论（DFT）计算的准确性，实验与理论之间的差距需要更多数据来弥合。

未来，ECOMATS有望与自动化实验平台结合，实现“设计-合成-测试-反馈”的闭环迭代，进一步提升材料发现效率。同时，将该框架拓展到其他催化或吸附体系，以及增强模型的可解释性和不确定性量化，将是值得探索的方向。这项研究为AI在环境科学与工程中的应用提供了一个可借鉴的范式，也提醒我们：AI赋能科学发现，仍需严谨的实验验证和工程考量。

More broadly, it offers a foundation for future research in AI-assisted materials design, providing opportunities to accelerate discovery across catalysis, environmental remediation and other application-oriented fields.