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历经3轮审稿,68页PDF打破质疑!东南大学,最新Nature子刊!所有作者均中文署名!

历经3轮审稿,68页PDF打破质疑!东南大学,最新Nature子刊!所有作者均中文署名!
成果介绍
人体呼吸道内壁布满黏液与纤毛,且气道呈弯曲结构,可截留吸入空气中绝大部分污染物。
东南大学赵远锦教授等人受这种气-液界面结构启发,构建了一套静电开放式微流控(EOM)仿生空气净化系统。该系统依托静电场实现颗粒极化与偏转,并利用开放式微流控技术构建可动态更新的气液界面。得益于表面能差异与可调控润湿性,空气中的颗粒污染物会优先被捕集在气液界面,外加电场力可进一步强化该捕获效果。此外,被极化的气态污染物能在自由基与电子作用下发生活化,并通过特制功能液体实现脱除。同时,人字形开放式流道可使气流与液体充分接触,持续更新气液界面,进一步提升污染物去除效率。本文验证了EOM系统在家用空气净化与肺部疾病防护场景下的应用潜力。同时,该系统操作简便、集成性强,具备规模化工业废气治理的应用前景。综上,本研究为高效空气净化提供了一种可行技术方案。
相关工作以《Respiratory-inspired electrostatic open-microfluidics for air purification》为题在《Nature Sustainability》上发表论文。
值得注意的是,该研究在投稿阶段曾遇到审稿人提出不同的意见。
审稿人1认为:本研究中,作者提出了一种受人类呼吸系统过滤污染物能力启发的EOM空气净化系统。这项工作具有创新性,但在实际应用和性能方面仍存在一些不确定性。如:气体污染物去除的机制解释不足。气体分子会变得极化并向液体界面迁移吗?相对于热运动,这个极化的大小是多少?自由基如何促进接触或反应性?一个更严格的机械解释,包括实验验证或动力学分析,是彻底理解这一过程所必需的。
审稿人2认为:论文结构合理,但存在若干拼写错误和需要澄清的部分。在实验和建模工作方面,论文展现出一定的原创性与严谨性。该系统的设计灵感来源于人体呼吸系统,其独特之处在于结合了多个创新组件(如开放微流控、高压静电场和鱼骨状结构),以克服传统方法中存在的局限性(例如压降大以及液相静态达到饱和)。然而,各个独立的组件本身并非新颖。
面对质疑,作者前后历经了3轮审稿、花了68页PDF完美地解决了审稿人所提出的问题。
图文介绍
图1 受呼吸启发的EOM净化空气原理图
受人体呼吸系统净化功能的启发,本文提出了一种静电微流控(EOM)系统用于空气净化,如图1所示。人体呼吸系统由弯曲的气道组成,其表面富含黏液和纤毛。吸入的污染物首先在气体-液体界面被黏液捕获,随后在纤毛的作用下,由动态流动的黏液进行输送。受此类生理功能的启发,设计了一种开放式微流控装置,采用柔性亲水微柱阵列固定功能性液体(FL),以形成气-液界面,并通过“鱼骨状”结构的开放通道,充分暴露流动空气与动态界面接触。得益于FL的润湿性,气相中的PM会优先在气-液界面上被吸收。
此外,由于在EOM系统中引入了高压静电场,会产生大量自由基和电子,从而激活并极化PM和气体组分(如SO2、NOx、CO2、挥发性有机化合物等),促进其向流动的烟气流中迁移。同时,EOM中的这种界面可与流动的烟气和气体保持稳定,并通过动态更新实现持续接触,进一步提升去除效率。因此,该智能EOM系统展现出高效的空气净化能力以及优异的防堵塞和防腐蚀性能。这些特性使其在有效去除PM以及多种空气净化场景中具有广阔的应用前景。
图2 微柱阵列锚定的动态气-液界面
在典型实验中,通过复制3D打印模板制备了聚二甲基硅氧烷(PDMS)微柱阵列。随后,在非润湿的疏水性PDMS表面喷涂了一层亲水层,用于FL的运输和动态锚定,该亲水层由PVA/SiO2组成,并在乙醇挥发后形成(图2a)。SEM和AFM图像显示,经过SiO2改性后,表面粗糙度得到改善,亲水性也有所增强(图2b)。与传统的O2等离子体处理相比,亲水性在7天内表现出更高的稳定性。这种润湿性差异导致了液滴在不同基底上表现出相应的行为(非润湿态和渗透态)。如图2c所示,在反重力条件下,由于液体渗透作用,FL可被输送,其中微柱通过间歇性和连续性的液体供应,有效锚定了气液界面。
为了阐明气液界面的作用,研究了界面高度(hi)与微柱阵列参数(高度h和间距d)之间的相关性(图2d)。通过实验,hi与h呈正相关,与d呈负相关对于使用不同液体构建的界面,表面张力和接触角起到了关键作用。关于α,观察到优化流速后形成了三种主要流动模式:液膜层(<0.3 mlh-1)、动态锚定和泄漏(>20 mlh-1)(图 2e)。介于液膜层与泄漏模式之间的区域被定义为高效区,在此区域内,流体惯性力与表面张力之间的平衡得以维持。
随后,对曲面微柱阵列上的FL行为进行了研究。微柱阵列的弹性模量与固化剂重量比和基底厚度呈正相关。进行了应力的有限元分析,结果表明微柱在正负曲率条件下均能有效抵抗变形(图2fg)。随后记录了液体在曲面微柱阵列上的光图像序列,结果显示当弯曲角θ小于60°或大于300°时,界面仍能保持稳定,且断裂风险也得以维持。研究发现,负曲率表面具有较低的界面能和固-液接触面积。因此,通过减小θ值可促进传输速率(图2h)。由于相邻微柱之间区域因弯曲而产生拉伸(d增大),hi降低至约140 μm的最小值(图2i)
图3 在动态气-液界面捕获颗粒和化学物质
鉴于气液界面的稳定性及其动态更新的能力,利用此类界面来捕获并输送气相中的颗粒。如先前报道,由于表面自由能的变化,大多数固体颗粒能够轻易附着在气-液界面上。界面处的主要力包括重力、浮力和表面张力(图3a)。其中,重力和浮力被忽略。在大多数情况下,颗粒的接触角小于180°,当表面自由能足够大以克服分离能时,颗粒即可自发地附着于界面。颗粒附着后,气-液界面是否能进一步进入液相,取决于其润湿性。为验证这一点,将颗粒置于空气-液相界面接触,结果证实了颗粒在界面间移动的过程图3b。此外,还研究了不同颗粒(例如硫粉、香烟、艾草和聚苯乙烯)与FL(例如水、PVA、十二烷基硫酸钠(SDS))之间的相互作用,以探讨研究结果的普遍性(图3c)。
通过高速摄像机记录了动态气液界面处颗粒捕获的实时图像,其中气相中的颗粒被界面明显捕捉,并随后沿FL流动方向被输送(图3d)。研究发现,在有效范围内(1 ml/h-20 ml/h),颗粒的输送速度随流速增加而增大,从而避免了液体覆盖和泄漏现象(图3e)。接触后,FL表现出丁达尔效应,动态光散射实验也证实了高效捕获。此外,还可采用高效率吸附剂(如活性炭、介孔分子筛、金属有机框架材料和多孔氧化物)或催化剂(如过渡金属氧化物催化剂和光催化体系),与FL腔室集成,用于进一步富集或工业纯化。同时,还应用了粒子图像测速技术对时间序列图像进行分析(图3f)。在颗粒周围区域剪切速率明显升高,表明颗粒沿FL流方向具有高效的迁移(图3g)。
除了固体颗粒物外,SO2、NOx、CO2和甲醛等气体化学物质也可在气-液动态界面处被捕集。NaOH和苯酚蓝被用作捕获酸性气体(SO2、NOx)的FL,其水解电离过程导致苯酚蓝发生质子化,产生明显的颜色变化(图3h)。同样,溴甲酚蓝(BTB)作为CO2的FL,因类似质子化与去质子化反应而出现明显颜色变化(图3i)。至于甲醛,4-氨基-5-肼基-1,2,4-三唑-3-硫醇(AHMT)和KIO4则被用作FL。在与KIO4反应后,中间产物由无色变为紫色(图3j)。简而言之,FL的具体组分可根据目标气体化学物质的特异性反应灵活优化。
图4 空气净化EOM功能单元的建设
为提升气液界面的颗粒捕获效率,本文将高压静电场与开放式微流控平台相结合。接地极板与芒刺电极之间形成的静电场可使空气电离,产生大量正离子与电荷;中性原始颗粒极易吸附上述带电粒子(图4a)。在静电吸引力作用下,颗粒运动轨迹发生偏转并向接地极板GND靠拢,从而进一步强化颗粒与气液界面的接触。同时,该静电场还会生成大量自由基(如羟基自由基、氧自由基),促使化学物质发生极化,使其更易与气-液界面发生相互作用。随后,对静电场的多个参数进行了数值模拟,包括电势、电场强度和空间电荷密度,这些参数表现出稳定的强度和电荷分布(图4b)。
从静电场底部抽入的烟气流在观察中呈现出明显的偏转现象(图4c(i))。偏转距离与电压和电场力呈负相关,但随着板间间距的增大而增加。然而,板间间距过窄会导致电击穿,影响运行安全。图4c(ii)展示了不同尺寸颗粒的运动轨迹模拟结果。研究发现,由于电荷吸附力更强,较大的颗粒更容易向GND方向偏转。距离过小必然会导致电击穿现象,影响场强稳定性。根据仿真和实验结果,后续实验中最终将电极间距设定为1.5 cm。接地板前的弯曲动态气液界面显著增加了表面积(A),并提高了净化效率;同时,根据大空间高浓度污染物应用的实际需求,柔性亲水微柱阵列可轻松制备出更大的表面积(A)。因此,选择鱼骨状通道来取代直通道,以产生由几何形状决定的湍流。
单个EOM功能单元包含一个接地极板、左右鱼骨状壁、柔性微柱阵列以及一条刺线。得益于受乐高微流控启发的设计,各个单元可相互拼接,构成一个完整的EOM系统图4d。图4e展示了鱼骨形通道中的速度分布模拟结果,显示了在弯曲区域附近的速度和压力分布受到扰动。特征角度(θh)被优化为120°,以有效诱导气体湍流并避免气体滞留,而弯曲的几何通道则能快速净化烟气空气。随后,对不同尺寸颗粒的累计电荷数进行了模拟,结果显示进入静电场后,较大颗粒表现出更强的正电荷(图4f)。采用锯齿状通道而非直通道时,颗粒物的去除效率分别为:PM1.0为83.30%,PM2.5为89.72%,PM10为94.33%。
图5 EOM系统的扩展应用
文献信息
Respiratory-inspired electrostatic open-microfluidics for air purificationNature Sustainability2026.
https://www.nature.com/articles/s41893-026-01872-1
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