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分子振动强耦合（VSC）是指分子振动模式与光腔模式之间的相互作用超过了它们各自的衰减率，从而导致能量在两者之间高效、快速地转移。传统光学微腔由于其高Q因子，强共振光场限制的特性较好地支持VSC，但存在调谐能力受限和结构非紧凑的问题。而等离激元体系则受制于其本征欧姆损耗。连续域束缚态（BIC）作为一种具有独特光学特性的模式，为解决这些问题提供了新的思路。然而，目前针对BIC与强耦合的研究存在显著局限：其一，多数工作聚焦于单一q-BIC模式，导致系统自由度受限，难以构建复杂的能量转移路径及实现精确调控；其二，已有的双重强耦合研究主要表现为多态杂交的三模式混合或并行独立的双重耦合。这些研究均缺乏通过参数连续调控实现序贯变化的多重独立耦合，即难以通过结构参数的调节，使两次强耦合按顺序发生，进而动态调控能量转移过程。
本研究设计了一种双非对称周期介质光栅结构，构建了“金属-介质-金属”的闭合腔体。光栅由周期性的高折射率（Al₂O₃）和低折射率（SiO₂）条带组成，在衬底底部和高折射率光栅条顶部覆盖一层金膜，中间夹有PMMA分子层及Si介质层。通过在单个晶胞内独立打破两组光栅条（Al₂O₃与SiO₂）的对称性，我们激发出两个光谱分离的q-BIC模式。这两个模式分别源于不同的对称性破缺通道，因此具备独立的调控自由度。
利用PMMA分子的C=O伸缩振动模式与上述双q-BIC模式进行耦合。通过连续调节光栅周期，两个q-BIC模式分别与分子振动模式发生共振。 随着失谐量的演变，系统表现出特征的“W”型拉比分裂数值分布。这证实了在单一光谱扫描中，系统经历了两次独立的强耦合区域。我们观测到了清晰的反交叉行为。在零失谐点，腔模与分子振动达到完全对称的能量交换；而在非零失谐区，能量分布的非对称性揭示了相干能量转移的动力学过程。
此外，本研究还进一步探讨了单个q-BIC与分子振动模式的强耦合特性，以及光栅结构从双非对称性周期向单周期过渡时q-BIC向导模共振的转变以及耦合体系的变化。q-BIC模式的辐射损耗可通过结构不对称性进行连续调节。随着不对称参数 的增加，q-BIC模式的辐射损耗增大。当辐射损耗率（γC）近于分子振动的固有损耗率（γM）时，系统进入临界耦合状态。为了进一步验证耦合强度的物理起源，我们系统研究了PMMA层厚度（即参与耦合的分子数N）对拉比分裂的影响。仿真计算数据表明，耦合强度g与分子数量的平方根呈正比关系，展示了集体强耦合效应。这种效应使系统能量交换效率显著提高，光谱特征变化更加明显。
本工作提出并验证了一种基于双q-BIC的振动强耦合新机制。通过双非对称光栅设计，我们实现了对能量传递路径的动态调控，为实现分子振动强耦合体系中的高效能量转移提供了一种独特且可调控的平台，展现了在生物医学诊断、光学传感等领域的巨大应用潜力。
图1 双非对称周期光栅激发双q-BIC模式，将光束缚在PMMA层中。q-BIC模式与PMMA分子的C=O振动模式耦合，产生振动极化激元和能量分裂。右图显示了通过调整光栅周期，双q-BIC分别与PMMA分子强耦合。
图2 双非对称周期光栅支持的两个q-BIC模式。（a）双非对称性周期光栅的3D结构示意图；（b）光栅周期单元的2D示意图。光栅周期内占空比为0.5，dw用来表征非对称性；（c）仿真得到的两个q-BIC峰（d）两个q-BIC的电场强度分布；（e）和（f）改变光栅周期，两个q-BIC峰产生的变化。
图3 q-BIC与PMMA分子振动跃迁模式的失谐（a）数值仿真得到的在不同失谐状态下超构表面的吸收谱。（b）模式分裂程度Ω作为光栅周期p的函数，两个模式分别与分子振动耦合使函数表现出“W”形状（c）不同失谐状态导致的两个反交叉行为。
图4 光栅不对称性对系统强耦合的影响（a）仅破坏Al2O3光栅条不对称性，q-BIC1峰的变化（b）仅破坏SiO2光栅条不对称性，q-BIC2峰的变化。（c）数值仿真得到的对于q-BIC1，不同dw值对应的超构表面吸收谱。（d）对于q-BIC1模式分裂程度Ω作为不同不对称性dw的函数（e）q-BIC1与分子振动模式强耦合产生的能量分裂随dw值的变化。
图5 材料厚度对于三种不同的耦合系统的影响。（a）导模共振与分子振动的强耦合，通过单周期光栅实现；（b）q-BIC1与分子振动的强耦合，通过只破坏Al2O3光栅条的对称性实现；（c）q-BIC2与分子振动的强耦合，通过只破坏SiO2光栅条的对称性实现。右图表示零失谐点的拉比分裂Ω0作为PMMA厚度t的函数。黄色虚线划分了弱耦合和强耦合区域。
团队介绍
论文共同第一作者为中山大学微电子科学与技术学院2021级博士生张树斌和2024级硕士生范烨。通讯作者为徐政基副教授，博士生导师，中山大学逸仙学者 (新锐学者)，微电子科学与技术学院院长助理。入选广东省重大人才工程青年项目。本科和博士均毕业于新加坡南洋理工大学电子与电气工程学院。曾担任新加坡科技研究局（ASTAR）微电子研究院（IME）研究员。研究团队主要研究领域为微纳光电子器件设计与制造、人工智能微纳光子学、硅基光子学、平面光学、测量与传感器技术等。
文章信息
Energy transfer of strong coupling of molecular vibrations regulated by dual bound states in the continuum
Shubin Zhang, Ye Fan, Meixue Zong, Zhengji Xu
APL Photonics 10, 096106 (2025)
https://doi.org/10.1063/5.0275145
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期刊介绍
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