应用分享 I 能量过滤 4D STEM 揭示半导体中的短程有序结构

GIF Continuum® K3®, STEMx®, eaSI™ 技术

锗硅锡 (GeSiSn) 薄膜通过减压化学气相沉积 (RPCVD) 技术，在带有 700 nm 弛豫锗 (Ge) 缓冲层的单晶 (100) 硅 (Si) 衬底上生长。能量过滤的 4D STEM (EF-4D STEM) 实验在劳伦斯伯克利国家实验室 (Lawrence Berkeley National Laboratory) 的国家电子显微镜中心 (NCEM)，使用搭载在 TEAM I 显微镜上的 GIF Continuum K3 能量过滤器进行。衍射图样的分类采用了 k-均值聚类算法，并结合了一个预训练的 VGG16 卷积神经网络。为了提高信噪比，在聚类前对四个相邻的花样进行了平均处理。

能量过滤 4D STEM 揭示了 GeSiSn 合金布拉格反射之间清晰的漫散射强度花样，为短程有序 (SRO) 提供了直接证据。能量过滤 4D STEM 对于解析这些细微特征至关重要，它将漫散射强度的衬度提高了多达六倍，从而允许通过机器学习辅助的聚类分析实现对不同结构基元的分类。利用机器学习辅助的聚类分析识别出了六种不同的结构基元（图 2），并通过基于神经演化势 (NEP) 生成的大规模原子模型进行的虚拟衍射模拟得到证实。对这些模型的分析表明，主要的短程有序 (SRO) 构型由 Si-Ge-Sn 三元组构成，偶尔会形成 Si-Si-Ge-Sn 四元组。Warren-Cowley 参数表明存在强烈的 Sn-Sn 排斥和 Si-Si 吸引，暗示了这些结构基元的应变驱动稳定性。成分起到了关键作用：富硅区域表现出更强的漫散射强度和更显著的短程有序 (SRO) ，而富锡层则显示出极少的有序性。这些发现表明，局域原子排列依赖于成分，并且可以作为半导体设计中能带工程的一个新的自由度加以利用。这项工作是能源部“用于半导体制造的原子序操控中心” (µ-Atoms) 的一部分，该中心致力于通过原子级控制来推进下一代材料。此工作发表在 Science 期刊上[1]。