AI 加速纳米晶体可规模化合成,助力低成本光伏开发——苏州大学赵新宇、张旭良、李有勇、袁建宇教授研究团队最新子刊

金属卤化物钙钛矿纳米晶是下一代光电器件极具潜力的候选材料，但传统热注射合成方法依赖高温条件，放大生产难度高、物料成本居高不下，严重制约钙钛矿纳米晶光伏走向实际商业化应用。如何在室温条件下实现碘基钙钛矿纳米晶的可控制备，同时兼顾批量生产能力、低制备成本与优异器件性能，是该领域亟待攻克的核心难题。

作者团队，发展出配体触发室温注射（LTRI）合成策略，借助短链辛酸调控前驱体反应活性，在室温环境完成 FAPbI₃钙钛矿纳米晶成核过程。研究进一步融合机器人自动化合成平台与机器学习，搭建 AI 加速材料研发闭环，快速锁定决定纳米晶尺寸、尺寸分布的关键工艺变量。该合成方法可直接对接流动合成系统，实现规模化制备，将单位质量生产成本由传统热注射的 118.81 美元每克降至 2.16 美元每克。

基于该工艺产出的 FAPbI₃纳米晶组装得到光伏器件，光电转换效率最高可达 19.37%，同时器件的工作稳定性与热稳定性得到显著提升，达到当前纳米晶基太阳能电池报道最优水平。这项工作建立起自动化实验结合人工智能的纳米晶开发范式，为功能半导体纳米晶的快速研发、面向能源转换场景的商业化落地提供重要参考。

• 📝摘要

• 🔍引言

可溶液加工的量子点，广义上也称为纳米晶体，能够采用工业友好型溶剂实现胶体合成与加工，为光伏等光电子应用提供强大的技术平台。迄今为止，研究人员通过热注射（HI）合成手段，已经可以对纳米晶体的组分、尺寸与表面化学实现极高水平的调控。该实验方案为调控材料性能、将胶体溶液转化为高质量纳米晶薄膜铺平道路，也推动已报道纳米晶基光伏器件的光电转换效率认证值超过 18%。然而，合成单分散、形貌可控的纳米晶体，通常需要 100‑300 摄氏度高温，同时需要长烷基链封端配体。除此之外，纳米晶体的大规模生产依旧受到诸多限制，阻碍纳米晶基光伏技术走向商业化。

新兴金属卤化物钙钛矿纳米晶具备一系列优异光电特性，包括高缺陷容忍度与优异载流子迁移率，非常适合光伏应用。更值得关注的是，钙钛矿本征离子属性带来快速成核‑生长动力学，为环境条件下规模化制备钙钛矿纳米晶提供巨大潜力。但室温条件下反应速率难以控制，给精准调控钙钛矿纳米晶尺寸与分散性带来巨大挑战。流动合成将反应限制在微流通道内部，能够最大程度削弱放大效应，而放大效应通常会破坏量产过程中产物均一性与可重复性；该方法通过精准控制流速，能够连续制备高质量钙钛矿纳米晶。目前，基于长链配体的溴基钙钛矿纳米晶室温合成已经取得显著进展，该方向研究对发光二极管应用至关重要。遗憾的是，这类方案一般需要复杂、反复的参数优化循环，难以拓展到碘基钙钛矿纳米晶体系，其在溴基合成所用极性溶剂环境下稳定性较差。因此，面向光电器件应用，开发室温条件下制备尺寸分布均一、分散性良好、形貌理想的碘基钙钛矿纳米晶的方法，使其性能媲美热注射法产物，具备极高的紧迫性，同时也充满挑战。

在本研究工作中，作者团队展示面向低成本太阳能电池的碘基 FAPbI₃钙钛矿纳米晶 AI 加速规模化合成技术。通过对三元配体体系配体链长进行剪裁，作者团队开发简便的配体触发室温注射（LTRI）方法，能够直接在环境条件下合成均一的 FAPbI₃钙钛矿纳米晶。将机器人自动化合成与机器学习（ML）分析建模相结合，可以大幅缩短优化周期；研究确认辛酸（OcA）与乙酸甲脒（FAAc）是影响最终纳米晶体尺寸、分布、表面配体密度的关键变量，从而实现对上述关键性质的精准调控。进一步搭载流动合成系统，FAPbI₃钙钛矿纳米晶生产成本显著下降至 2.16 美元每克；使用目标 FAPbI₃钙钛矿纳米晶制备的太阳能电池最高光电转换效率达到 19.37%，同时具备优异的工作稳定性与热稳定性。该工作为面向解决重大能源挑战的 AI 加速功能材料研发开辟一条极具前景的路径。

• 📊结果

AI 加速 LTRI 法合成 FAPbI₃钙钛矿纳米晶

AI 加速自动化 LTRI 合成工作流程如图 1a所示。该合成体系包含油胺（OAm）、油酸（OA）配体，碘化铅作为铅源与碘源，弱极性甲苯作为主溶剂；一步注入 FA‑配体前驱体，在环境条件下触发成核与结晶，得到钙钛矿纳米晶。作者团队筛选不同烷基链长度的液态羧酸，构建反应活性可调的 FA‑配体复合物。使用油酸会带来较慢反应动力学，得到尺寸不均一的钙钛矿纳米晶，光致发光（PL）光谱呈现多峰特征。将油酸替换为短链羧酸，尤其是辛酸配体，会加快成核速率，产出均一的纳米晶，光致发光半高宽（FWHM）收窄。这种依靠配体触发快速成核、实现钙钛矿纳米晶室温可控合成的手段即 LTRI 方法。由于拥有更低解离常数 pKa，辛酸可以更有效地维持 FA 质子化，提升反应活性。密度泛函理论（DFT）计算表明，辛酸配体吸附能为 1.61 电子伏特，高于油酸配体的 1.15 电子伏特，因此可以对配位不饱和铅位点实现有效钝化，稳定钙钛矿表面结构。与此同时，辛酸可以提供热力学上更有利的表面结合作用，助力合成高质量、高稳定性 FAPbI₃钙钛矿纳米晶。

图1：AI 加速 FAPbI₃钙钛矿纳米晶（PNCs）的合成

a：基于 AI 加速的配体触发室温注射（LTRI）法合成 FAPbI₃钙钛矿纳米晶的工作流程图。

b：机器学习（ML）辅助合成优化的原理示意图。

c：左侧：机器人自动合成得到的 109 组以及额外 45 组 FAPbI₃钙钛矿纳米晶光致发光半高宽（FWHM）与光致发光峰位数据；右侧：第二代机器学习（G2 ML）模型预测得到的 16000 组光致发光数据。

d：采用 20 组反应构成的测试集，验证该模型的预测能力。

e：四种合成特征对光致发光峰位（上图）以及光致发光半高宽（下图）的 SHAP 分析图。

f：在不同乙酸甲脒（FAAc）与辛酸（OcA）用量条件下，模型预测的光致发光峰位。灰色等值线代表预测可产生 768 纳米光致发光峰的合成参数组合。源数据见官网源数据文件。

为加快参数优化循环，得到尺寸、分布、单分散性符合目标的钙钛矿纳米晶，作者团队引入机器学习建模作为实验设计的有力平台。机器学习模型建立合成参数与纳米晶性质之间的关键关联，借助 LTRI 方法制备 FAPbI₃钙钛矿纳米晶，产物性能可以和热注射法产物相媲美（图 1b）。在碘化铅用量固定的 LTRI 合成体系内，油酸、油胺、辛酸、乙酸甲脒的浓度被认定为四个潜在变量。作者团队通过机器人自动化合成，构建包含合成配方与对应光致发光谱的初始数据集。基于上述结果，首先搭建包含四项关键参数的自建实验数据集，产物采用光致发光光谱完成表征。光致发光谱出现多峰，对应产物为钙钛矿纳米片或者发生明显团聚的数据点被排除分析。最终收集 109 组有效实验数据（图 1c），用于第一代（G1）模型训练；作者团队采用树结构 Parzen 估计器算法搜索超参数，完成机器学习模型构建。为进一步提升预测准确度，作者团队在 G1 模型指导下额外开展 45 组实验，将得到的数据用于训练第二代（G2）模型。最终对 16000 组不同合成条件下的数据进行预测，通过最优机器学习模型得到产物性质分布图。作者团队随机选取 20 组预测结果和实验数据对比，评估机器学习模型可靠性（图 1d）；光致发光峰位决定系数 R² 达到 0.91，光致发光半高宽 R² 达到 0.87。

为详细分析各个参数带来的影响，作者团队采用 SHAP 可解释性分析，结果如图 1e。分析揭示四项合成参数和预测光致发光性质之间的关联，乙酸甲脒与辛酸是主导产物光致发光峰位、半高宽的核心因素。皮尔逊相关分析进一步表明：辛酸会增大纳米晶尺寸，同时提升均一性；乙酸甲脒增大尺寸，但会破坏单分散性。为获得性能和热注射法产物接近的钙钛矿纳米晶，作者团队从 G2 模型提取数据，建立关键变量乙酸甲脒、辛酸与光致发光峰位的对应关系，如图 1f。其中接近热注射产物特征、768 纳米附近的光致发光峰由曲线标出，以此筛选最优合成配方。

LTRI 法制备 FAPbI₃钙钛矿纳米晶的机理

借助 AI 加速合成平台，通过匹配光致发光指纹，作者团队成功筛选出 LTRI 合成配方，产出 FAPbI₃钙钛矿纳米晶形貌特征和传统热注射法产物接近。作者团队利用透射电子显微镜（TEM）研究热注射、LTRI 两种工艺得到纳米晶的物相结构与形貌，见图 2a、图 2b。两类纳米晶平均粒径均约 15 纳米，光学带隙约 1.60 电子伏特。细致对比可以发现，LTRI 制备纳米晶形貌规整度、尺寸均一性更加优异。高分辨透射电镜（HRTEM）图像与快速傅里叶变换（FFT）结果显示，FAPbI₃纳米晶晶面间距均为 0.31 纳米，和立方相 FAPbI₃晶体（200）晶面匹配；X 射线衍射谱进一步验证该结论。

图2：LTRI 方法的表征与机理

采用热注射法（HI，a）与 LTRI 法（b）制备的 FAPbI₃钙钛矿纳米晶透射电镜（TEM）图像（比例尺：50 纳米），插图为粒径统计图。右侧为对应的高分辨透射电镜（HRTEM）图像（上图，比例尺：3 纳米）以及快速傅里叶变换（FFT）图案（下图）。 

c：热注射法与 LTRI 法制备 FAPbI₃钙钛矿纳米晶的光致发光量子产率（PLQY）。 

d：由变温光致发光谱得到的热注射、LTRI 两种 FAPbI₃钙钛矿纳米晶的积分光致发光强度随温度倒数的变化曲线。

e：添加不同用量辛酸与乙酸甲脒时，LTRI 合成原位光致发光谱的光致发光峰随时间演变曲线。

f：基于原位光致发光分析得到的 LTRI 合成成核与生长过程示意图。

g：不同辛酸、乙酸甲脒添加量条件下 LTRI 合成的原理示意图。源数据见官网源数据文件。

图 2c 展示热注射、LTRI 法制备 FAPbI₃钙钛矿纳米晶的光致发光量子产率（PLQY）。LTRI 产物平均量子产率达到 73.9%，高于热注射产物的 60.6%；证明三元配体体系可以实现有效的表面缺陷钝化。稳态光致发光谱、时间分辨光致发光谱 TRPL观测到光致发光强度提升、载流子寿命延长，同样佐证该结论。作者团队开展变温光致发光测试，研究 FAPbI₃钙钛矿纳米晶光生激子动力学，提取不同温度下积分光致发光强度汇总于图 2d。热注射样品激子结合能 Eb 为 150.2 毫电子伏特；LTRI 样品激子结合能显著下降至 99.8 毫电子伏特，说明在纳米晶尺寸相当的前提下，LTRI 合成 FAPbI₃钙钛矿纳米晶的激子束缚作用更弱。该特征有利于光生激子更快解离，促进纳米晶之间电荷输运，对光伏器件性能提升十分有利。

作者团队开展一系列表征，解析 LTRI 合成内在机理。原位光致发光光谱监测纳米晶合成动力学，如图 2e 所示，提高辛酸或者 FA⁺的用量，都会加快反应速率，得到尺寸更大的纳米晶。图 2f 总结乙酸甲脒与辛酸在合成过程中的差异化作用：提升乙酸甲脒会增大初始晶核尺寸，但反应时间延长后，会促进纳米晶团聚；而增加辛酸用量可以加快纳米晶生长，同时有效抑制二次团聚；非原位时间分辨透射电镜测试也支撑上述结论。

为解析反应路径，核磁共振谱显示，提升乙酸甲脒用量会逐步降低纳米晶分散液内长链配体浓度；而辛酸的用量变化几乎不会带来该类影响。X 射线光电子能谱 XPS 分析同样印证：更高乙酸甲脒用量对应更高氧元素含量，代表纳米晶表面羧酸根配位密度上升；而辛酸改变不会带来明显组分变化。基于以上实验现象，作者团队提出 LTRI 合成机理，见图 2g。在辛酸占主导的条件下，前驱体溶解度下降，促进快速成核，实现成核与生长过程解耦，提升尺寸均一性；而乙酸甲脒占主导时，FA⁺浓度升高，会和油胺竞争表面配位位点，降低配体覆盖度，最终得到更大初始晶核，并且生长阶段伴随团聚现象。两条调控路径相互独立，为制备带隙可调、分散性可控的 FAPbI₃钙钛矿纳米晶提供灵活手段，而这类效果过去只能依靠热注射法实现。

FAPbI₃钙钛矿纳米晶的规模化合成

LTRI 合成无需加热，可在环境条件下完成，在钙钛矿纳米晶量产方面具备巨大潜力。为实现均一稳定 FAPbI₃钙钛矿纳米晶的批量制备，作者团队将 LTRI 合成方案集成至流动合成系统。LTRI 工艺所使用的主溶剂甲苯黏度约 0.56 毫帕斯卡・秒，远低于热注射法广泛使用的十八烯（3.8 毫帕斯卡・秒），既保障反应速率，又大幅降低微通道堵塞风险。如图 3a，搭载原位光致发光监测的流动合成系统，可以通过调控两种前驱体流速，精准调控反应动力学。基于 AI 加速得到的最优合成配方，作者团队完成不同体积规模的 FAPbI₃钙钛矿纳米晶合成，一小时内可产出接近 13 克 FAPbI₃钙钛矿纳米晶固体。不加入辛酸时，原位光致发光谱（图 3b）显示光致发光峰在 10 分钟内持续红移，代表纳米晶持续生长；后续光致发光强度衰减，说明出现不期望的淬灭现象，证明同时发生纳米晶生长与奥斯特瓦尔德熟化，该效应会带来纳米晶团聚，尺寸分布变宽。与之对比，经过辛酸改性的 LTRI 合成反应动力学明显加快，尺寸均一性提升；光致发光峰快速红移后趋于稳定，光致发光半高宽同步收窄（图 3c）。辛酸带来的快速高效反应过程，使其十分适配 LTRI 微流控系统。此外，针对不同放大体积产出纳米晶开展一系列光学表征，证明放大过程几乎不会影响 FAPbI₃钙钛矿纳米晶产物质量，具备规模化制备可行性。

图3：FAPbI₃钙钛矿纳米晶的流动合成

a：集成原位光致发光监测的 FAPbI₃钙钛矿纳米晶流动合成方案。照片展示了不同体积规模的 FAPbI₃钙钛矿纳米晶胶体溶液。

b：采用油酸（OA，左）与辛酸（OcA，右）进行 LTRI 合成时，原位光致发光谱伪彩图；c：对应的光致发光峰位与半高宽随时间演变曲线。

d：FAPbI₃钙钛矿纳米晶胶体溶液在环境条件（相对湿度 20–30%，温度 25–30℃）下，光致发光强度稳定性的变化趋势。

e：基于热注射法、LTRI 批次合成法、流动合成法制备 FAPbI₃钙钛矿纳米晶的生产成本。源数据见官网源数据文件。

作者团队借助光致发光监测，评价 LTRI 流动合成产物、热注射产物钙钛矿纳米晶的长期胶体稳定性。如图 3d，LTRI 制备的纳米晶胶体在环境条件老化 1000 小时后，仍保留初始光致发光强度的 80%；而热注射样品仅保留 44%。物料生产成本是评估商业化可行性的关键指标，作者团队参照纳米晶领域通用标准，综合物料、纯化、人力投入，完成生产成本核算。如图 3e，单纯 LTRI 合成相比热注射法，生产成本由 118.81 美元每克下降至 30.71 美元每克。成本下降来源于多方面因素：原料利用率提升、用廉价甲苯替代昂贵十八烯，以及工艺流程简化。当进一步结合流动合成之后，生产成本进一步下降至 2.16 美元每克，主要得益于自动化连续运行，人力投入大幅降低。以上结果证明 LTRI 合成是面向商业化应用、具备经济可行性的规模化制备平台。

创纪录低成本光伏器件✨

为评估光伏性能，作者团队制备器件，器件结构为氟掺杂氧化锡（FTO）/ 二氧化钛 / FAPbI₃钙钛矿纳米晶 / PTAA（聚三芳胺）/ 三氧化钼 / 银，见图 4a。图 4b 展示基于热注射、LTRI 纳米晶的最优器件 J‑V 曲线，器件参数汇总在官网补充表 6。基于热注射纳米晶的电池最高光电转换效率 17.22%，填充因子 FF 为 73.4%。而 LTRI 纳米晶器件光电转换效率大幅提升，达到 19.37%，短路电流密度小幅提升，填充因子达到 80.2%。性能提升来自薄膜形貌更加均一、非辐射复合被抑制，同时载流子输运得到改善。对 30 个独立器件做光电转换效率统计，证明该工艺器件性能优异，可重复性高。图 4c 的稳定功率输出 SPO 测试进一步验证 J‑V 测试结果可靠性：LTRI 纳米晶器件稳定输出效率 19.02%，热注射器件为 16.71%。外量子效率 EQE 测试得到的积分电流密度，与 J‑V 测试结果保持一致（图 4d）。

图4：FAPbI₃钙钛矿纳米晶太阳能电池的制备与表征

a：FAPbI₃钙钛矿纳米晶太阳能电池的截面扫描电镜（SEM）图像，比例尺：200 纳米。

b：基于热注射与 LTRI 纳米晶制备的最优器件 J-V 曲线；插图为不同合成方法对应的器件效率统计，每种条件测试 30 个器件，箱线图展示 25–75% 分位数区间，须线为 1.5 倍四分位距（IQR），中间横线为中位数。

c：热注射、LTRI 纳米晶器件的稳定功率输出（SPO）曲线。

d：热注射、LTRI 纳米晶器件的外量子效率（EQE）谱以及积分电流密度。

e：已报道纳米晶基太阳能电池光电转换效率（PCE）汇总。

f：使用 1 升规模流动合成制备的纳米晶所得到最优器件的 J-V 曲线；插图为器件效率统计，共测试 12 个器件，箱线图展示 25–75% 分位数区间，须线为 1.5 倍四分位距，中间横线为中位数。

g：依据 ISOS-L-1 标准对未封装器件开展最大功率点追踪（MPPT）测试；热注射、LTRI 纳米晶器件初始光电转换效率分别为 15.62% 与 17.57%。

h：依据 ISOS-D-2 标准测试未封装器件的热稳定性；热注射、LTRI 纳米晶器件初始光电转换效率分别为 17.60% 与 18.97%。

源数据见官网源数据文件。

和代表性纳米晶光伏文献对比（图 4e），LTRI 纳米晶太阳能电池效率突破 19%，性能接近最优热注射基器件，并且大幅超过室温合成的硫化铅、铯溴化铅纳米晶太阳能电池。更重要的是，为验证规模化产物实际可行性，作者团队使用 1 升规模流动合成产出的纳米晶制备太阳能电池，最高光电转换效率达到 18.87%，可重复性优异（图 4f）。

作者团队评估钙钛矿纳米晶太阳能电池在空气条件下长期稳定性，LTRI 器件稳定性优于热注射器件。作者团队采用未封装器件，顶部电极为金电极，在环境条件（约 40 摄氏度）、1 倍太阳光持续照射下开展最大功率点 MPP 追踪，评估工作稳定性。如图 4g，1000 小时之后，LTRI 器件依旧保留接近 85% 初始光电转换效率，显著优于热注射器件。作者团队还在黑暗、65 摄氏度条件下开展 800 小时热稳定性测试，见图 4h。LTRI 器件保留 75.3% 初始效率，而热注射器件性能大幅衰减，仅剩余 26.7% 初始效率。稳定性的提升，源于 LTRI 器件缺陷密度降低，薄膜形貌均一，有效抑制性能衰减。总体来看，LTRI 合成工艺流程简化，全程环境温度操作，无需专用加热设备，带来经济优势，制造过程大幅节约能耗，将推动新型金属卤化物钙钛矿纳米晶面向光电器件的实际应用。

• 💬总结

综上，为克服金属卤化物钙钛矿纳米晶现存合成难题，作者团队报道一套简便高效的 LTRI 合成方法。通过融合机器人自动化合成平台与机器学习建模，作者团队搭建 AI 加速研发框架，实现 FAPbI₃钙钛矿纳米晶的探索与精准合成。这套 AI 加速材料研发手段可以有效识别关键合成参数，实现纳米晶尺寸、尺寸分布与表面配体密度的精准调控。更关键的是，LTRI 方法可以很好兼容流动合成系统实现规模化生产，得到低至 2.16 美元每克的制备成本；产出纳米晶可用于制备形貌改善、电荷输运性能优异的钙钛矿纳米晶薄膜。作者团队使用该 FAPbI₃钙钛矿纳米晶制备纳米晶基太阳能电池，实现全空气环境加工器件最高 19.37% 光电转换效率，为目前纳米晶光伏报道最高值。同时，对比传统热注射法制备纳米晶的器件，LTRI 纳米晶太阳能电池工作稳定性与热稳定性均得到大幅提升。作者团队认为，上述成果建立人工智能‑机器人协同开发高质量半导体纳米晶的新范式，极大推动该类材料在光电子领域的商业化应用进程。

• ⚗️实验方法（精简版）

原料

乙酸甲脒（99%，阿拉丁）、碘化铅（99%，阿达玛斯）、甲胺碘、1‑十八烯、油酸、油胺、辛酸、乙酸甲酯、正己烷、正辛烷、异丙醇、甲苯、四氯化钛、三 (五氟苯基) 硼烷、聚三芳胺购自西安尤里太阳能；FTO 玻璃购自 Advanced Electronic Technology Co., Ltd。所有原料直接使用，不进一步纯化。

LTRI 前驱液配制

碘化铅前驱液：15 毫摩尔碘化铅加入 500 毫升甲苯，15 毫升油酸，15 毫升油胺；室温搅拌 12 小时得到澄清溶液，室温保存待用。 FA‑OcA 前驱液：1.44 毫摩尔乙酸甲脒加入 10 毫升辛酸，室温持续搅拌 15 分钟至固体完全溶解，室温保存待用。

LTRI 法合成 FAPbI₃钙钛矿纳米晶

典型合成：4 毫升碘化铅前驱液置于 20 毫升烧杯，25 摄氏度搅拌；快速注入 1000 微升 FA‑OcA 前驱液，溶液立刻变为深棕黑色。反应 2 分钟，粗产物分装，15292×g（12000 转每分钟）离心 5 分钟；弃上清，固体重新分散于 0.5 毫升正己烷。每支离心管加入 0.1 毫升乙酸甲酯，再次 15292×g 离心 5 分钟；弃上清，固体干燥后重新分散于正辛烷，配制成 100 毫克每毫升溶液用于器件制备。全部操作在开放空气环境、室温完成。

热注射法合成 FAPbI₃钙钛矿纳米晶

参照已发表工作。乙酸甲脒 512 毫克与 10 毫升油酸置于 50 毫升三颈瓶，40 摄氏度真空搅拌 30 分钟，氮气氛围升温至 80 摄氏度保温 1 小时制备 FA 前驱体。碘化铅 516 毫克与 40 毫升十八烯置于 250 毫升三颈瓶，90 摄氏度脱气 1 小时；氮气保护下加入 6 毫升油酸，3 毫升油胺，脱气至溶液透明。氮气保护下降温至 80 摄氏度，快速注入 6 毫升 FA 前驱体；反应 5 秒后冰水浴快速冷却得到粗产物。转移至氮气手套箱，离心纯化，最终配成 100 毫克每毫升正辛烷分散液用于器件。

流动合成 FAPbI₃钙钛矿纳米晶

使用上述配方制备 FA‑OcA、碘化铅前驱液；微反应器管路选用内径 2 毫米聚四氟乙烯管。注射泵控制流体流速 15.8 毫升每分钟，混合管路长度 1.5 米，保证前驱体充分混合反应 30 秒；收集粗产物用于后续纯化。

钙钛矿纳米晶太阳能电池制备

FTO 玻璃基底依次用丙酮、去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗；紫外臭氧处理 30 分钟。化学浴沉积制备厚度约 40 纳米致密二氧化钛电子传输层；200 摄氏度退火 30 分钟，再次紫外臭氧 15 分钟。配 3 毫克每毫升 FAI 异丙醇溶液用于后处理。 纳米晶薄膜旋涂：1000 转每分钟 10 秒，再 2000 转每分钟 5 秒；薄膜浸泡 3 毫克每毫升 MAI 异丙醇溶液 5 秒，旋干。该沉积循环重复四次，得到目标膜厚。全部薄膜制备在空气环境，相对湿度约 20%。旋涂掺杂 TPB 的 PTAA 甲苯溶液作为空穴传输层；热蒸发沉积 8 纳米三氧化钼、120 纳米银（最大功率点追踪测试使用 100 纳米金电极）完成器件。

表征手段

紫外‑可见吸收光谱：Perkin Elmer Lambda 750 分光光度计；稳态与变温光致发光：HORIBA FluoroMax‑4；时间分辨光致发光：滨松条纹相机；原位光致发光：PG2000‑Pro‑EX 光谱仪；光致发光量子产率：HAMAMATSU Quantaurus‑QY Plus C13534‑11；核磁共振：Bruker Avance NEO 400M；扫描电镜：HITACHI SU8230；透射电镜：Tecnai G2 F20 S‑Twin；X 射线光电子能谱：Kratos AXIS Ultra DLD；X 射线衍射：Rigaku D/Max‑Ra；注射泵：SPLab02；自动化合成平台：HT‑03；J‑V、稳定功率输出测试：Keithley 2400，AAA 级太阳模拟器 Newport 94023A‑U；器件有效面积 0.0725 平方厘米，孔径光阑 0.04 平方厘米；外量子效率：Zolix Solar Cell Scan 100；电化学阻抗、瞬态光电压：Zahner IM6；最大功率点追踪：Fluxim AG‑Litos Lite。

机器学习模型构建

使用 optuna 包实现树结构 Parzen 估计器算法，搜索机器学习模型最优框架‑超参数组合；采用交叉验证评估组合优劣，测试集折上负均方根误差作为评价指标。模型框架、超参数搜索范围以及最优参数见官网补充说明 2。

译文或有偏差，以英文原文为准

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